Redigerer Neil Young (avsnitt)

=== Buffalo Springfield ===
Så snart de nådde Los Angeles, møtte Young og Palmer [[Stephen Stills]], [[Richie Furay]] og [[Dewey Martin]] og dannet [[Buffalo Springfield]]. Gruppens lyduttrykk var en blanding av folk, country, [[Psykedelisk musikk|psykedelisk]] og rock, og lente seg tungt på gitarspillet til Stills og Young, og dette gjorde at Buffalo Springfield ble tatt godt imot av kritikerne, og deres første album ''Buffalo Springfield'' (1966) solgte godt etter at Stills' [[protestsang]] «For What It's Worth» ble en hit, godt hjulpet av Youngs melodiske harmonier på elektrisk gitar. Gruppen ga også ut et andrealbum ''Buffalo Springfield Again ''i 1967, men to av Youngs tre bidrag var soloinnspillinger gjort uavhengig av de andre. Gruppen hadde både kommersiell og kunstnerisk suksess, men samarbeidsforholdene var vanskelige og gruppen ble oppløst allerede i mai [[1968]], særlig utløst av arrestasjonen og deportasjonen av Palmer. For å oppfylle sine kontraktsmessige forpliktelser, ble også albumet ''Last Time Around'' gitt ut sommeren 1968, og Youngs bidrag var «On the Way Home» og «I Am a Child», hvor han sang vokalen på den siste. Neil Young har siden hatt et vekslende samarbeid med Stephen Stills, men dette har vært kjennetegnet av konflikter og åpen krangel ved flere anledninger. Rusmisbruket kommer også fram i den selvbiografiske sangen The Hitchiker fra albumet ''[[Le Noise]]'' fra 2010.

Young eksperimenterte på denne tiden med ulike rusmidler, men ble etter hvert sterkt preget av skjebnen til mange av hans venner og kolleger, som gikk til grunne eller døde av rusmisbruk. Disse opplevelsene ledet til sterke sanger som «Needle and the Damage Done» fra ''Harvest'' og «Tonight's the Night» fra platen med samme navn. Disse sangene omhandler narkotikamisbruk og dødsfall, den første omhandler skjebnen til gitaristen Danny Whitten, den andre til crew-medlemmet Bruce Berry.